Радиационная стойкость плутониевых твэлов, плакированных тугоплавкими металлами

Аргоннской национальной лабораторией спроектирован и в настоящее время введен в действие экспериментальный реактор размножитель EBR-II. Этот реактор представляет собой гетерогенный натриевый реактор без замедлителя с выходной тепловой мощностью 62,5 Мгвт. Реакторный комплекс имеет пирометаллургическое регенерационное оборудование с дистанционным управлением, в котором использованное ядерное топливо перерабатывают, изготавливают из него стержни и собирают в твэлы повторного использования в реакторе.

Пирометаллургическая переработка позволяет оставлять в твэлах определенное количество продуктов деления. Все продукты деления вместе называют сокращенно FS. Они состоят в основном из циркония, ниобия, молибдена, технеция и рутения с небольшими количествами родия и палладия.

Установлено, что твэлы плутониевого реактора повторного использования приблизительно должны содержать 10—12 вес. % плутония и 10 вес. % продуктов деления (остальное уран). Такие сплавы имеют низкую температуру плавления (около 820° С). Эксперименты с твэлами из урана, содержащими 20% плутония и 10% продуктов деления (по весу), показали, что этот сплав подвержен катастрофическому распуханию под воздействием облучения при температурах выше 370° С. Распухание есть следствие деления ядер и накопления в сплаве пузырьков летучих продуктов деления. Так как нормальная рабочая температура твэлов реактора EBR-II составляет около 650° С, ясно, что нужны какие-то меры для предотвращения распухания и сохранения размеров твэлов.

Практически наиболее верным путем решения этой проблемы является плакирование топлива, которое должно придать ему достаточную прочность, чтобы противодействовать распуханию. С учетом условий теплопередачи и требований физики реактора плакирующий слой нужно делать как можно тоньше. А чтобы избежать образования эвтектики между топливным плутониевым сплавом и плакирующим металлом, плакировать нужно тугоплавким металлом. Можно плакировать и сплавами на основе никеля и железа, если между топливом и плакирующим слоем создать слой тугоплавкого металла в качестве диффузионного барьера.

С целью выбора тугоплавких металлов и сплавов, препятствующих высокотемпературному распуханию ураноплутониевых сплавов, содержащих продукты деления, проведена серия радиационных испытаний. Проводятся также эксперименты по биметаллическому плакированию на трубах из высокопрочных никелевых или железных сплавов, внутренняя поверхность которых покрывалась тугоплавким металлом.



Твэл реактора EBR-II состоит из топливного стержня диаметром 3,7 мм, вставленного в трубку наружным диаметром 4,42 мм и толщиной стенки 0,23 мм. Стержень скрепляется с трубкой натрием. Длина сборки составляет около 457 мм.

Проводилось экспериментальное облучение опытных твэлов в заполненных натрием капсулах в условиях, близко воспроизводивших условия их работы в реакторе EBR-II. Поэтому размеры поперечного сечения экспериментальной сборки сохранили равными размерам рабочего твэла, а его длину уменьшили до 76 мм. Соответственно уменьшили количество натрия и объем пространства над ним с тем, чтобы при заданном относительном расширении объема (распухании) топлива внутреннее давление в прототипе твэла было таким же, как и в рабочем твэле нормальной длины. На фиг. 11.1 изображен прототип твэла.



Когда приблизительно три года назад начинались наши работы, встретилось много трудностей с изготовлением из тугоплавких металлов и сплавов тонкостенных трубок небольшого диаметра. Приобретение таких трубок было сопряжено с трудностями даже после того, как был налажен их промышленный выпуск небольшими партиями. Поскольку у нас были сомнения в отношении качества большей части добытых нами трубок, все трубки подвергались тщательному неразрушающему контролю с тем, чтобы пропустить через радиационные испытания только качественные. Тем не менее после радиационных испытаний выяснилось, что часть трубок, признанных качественными после неразрушающего контроля, на самом деле оказалась дефектной, свидетельствуя о том, что технологические дефекты в материале, будучи весьма малыми, могут остаться незамеченными.

Трубки из наиболее перспективных тугоплавких сплавов пока еще трудно приобретать по обычным торговым каналам. Ho надо отметить, что качество трубок из тугоплавких сплавов (например, из освоенного сплава Nb—1Zr) постепенно повышается. Совершенствуется и методика неразрушающих способов контроля. На наш взгляд, проведенные радиационные испытания гораздо точнее характеризуют основные прочностные свойства различных тугоплавких материалов, чем отбраковка по случайным технологическим дефектам.

Нa фиг. 11.2 показано поперечное сечение твэла с типичным дефектом. В этом частном случае покрытие было ванадиевым, но этот типичный дефект характерен для большинства случаев, независимо от плакирующего материала. Как видно на фиг. 11.2, топливо, продавленное через плакирующий слой в месте разрушения, обладает значительной пористостью. Есть основания полагать, что образование пористости в этом случае связано с удалением удерживающей оболочки и расширением мелких (в исходном состоянии) газовых пузырьков продуктов деления. Единственной сдерживающей силой против распухания в этих условиях является сопротивление ползучести самого ядерного топлива.

Ниже излагаются типичные эксплуатационные характеристики, наблюдавшиеся для тугоплавких сплавов различных категорий.

Ниобий. Для ниобиевых оболочек типичен хрупкий характер разрушения. Все ниобиевые материалы, подвергавшиеся к настоящему времени контролю после облучения, были помещены в реактор в холоднодеформированном состоянии после термообработки лишь для снятия напряжений. В другой серии еще продолжающихся опытов используются полностью рекристаллизованные ниобиевые сплавы. Надо полагать, что они окажутся более пластичными. Большая часть радиационных испытаний была проведена со сплавом Nb—1Zr. Этому сплаву уделялось много внимания не потому, что он имеет необычайно высокую прочность или совместимость с ядерным топливом и жидким натрием, а потому, что этот полупромышленный материал можно легко приобрести в виде тонкостенных трубок малого диаметра.

Типичный характер разрушения покрытия ниобиевого сплава иллюстрируется на фиг. 11.3. Общий вид разрушения, равно как и металлографический анализ поперечного сечения дефектного места, свидетельствует о хрупком характере разрушения этого сплава. Металлографическое исследование еще неразрушившихся образцов показало наличие в них радиальных трещин, начинающихся у внутренней стороны. Элементарный же анализ напряжений показывает, что трещины должны возникать у наружной стороны трубки. Из всего этого можно сделать вывод о том, что причины разрушения оболочки нужно искать в технологии обработки ее внутренней поверхности.

Для плакированных ниобиевыми материалами образцов, у которых технологические дефекты оказались незначительными, были установлены следующие эксплуатационные качества:

Из этих материалов только сплав ниобия с 4 вес. % ванадия несколько расширялся по диаметру до разрушения. По-видимому, этот сплав хорошо сохраняет свою пластичность.

Молибден. Образцы, плакированные нелегированным молибденом, разрушались после выгорания всего 0,3 ат. % топлива. Повреждение явно носило характер хрупкого разрушения с трещинами по всей длине образца. Плохие показатели этих образцов объясняют исключительно недоброкачественностью плакирующей трубки. В настоящее время проводятся работы по изготовлению опытных трубок хорошего качества из сплава TZM.

Тантал. Возможности плакирования танталом и его сплавами ограничиваются его большим поперечным сечением захвата нейтронов. Ho тот факт, что танталовые трубки выпускаются в промышленных масштабах, привлекает к ним внимание, независимо от того, найдут ли они применение в полноразмерном реакторе. Большая часть наших экспериментов проводилась со сплавом тантала с 0,1% вольфрама.

Повреждения, возникающие в тантале или сплаве Ta — 0,1W, как будто носят характер вязкого разрушения, но металлографическими исследованиями это еще не подтверждено. Обычно такие разрывы имеют локальный характер и на всю длину образца не распространяются. Максимальная степень выгорания, которая была достигнута на таких образцах, составляла около 2 ат. %.

Ванадий. Из всех тугоплавких металлов ванадий представляет наибольший интерес для использования в быстрых реакторах из-за малого поперечного сечения поглощения нейтронов. Наши эксперименты пока ограничивались нелегированным ванадием, так как в нашем распоряжении не было трубок из ванадиевых сплавов. Однако в Аргоннской национальной лаборатории продолжаются исследования по разработке технологии изготовления труб из наиболее перспективных ванадиевых сплавов.

Испытываемые сейчас ванадиевые трубки поступили в рекристаллизованном состоянии, благодаря чему они сочетают в себе относительно высокую пластичность с довольно низкой прочностью на разрыв. Тем не менее ванадиевая оболочка твэлов выдерживала распухание топлива, пока оно выгорает на 1,6 ат. %. Во всех случаях отмечен вязкий характер разрушения оболочки. Как показало металлографическое исследование оболочки, в местах разрыва обнаруживается пластическая деформация ванадия.

Биметаллические трубы. Как уже отмечалось, из никелевых и железных сплавов можно изготовлять оболочки твэлов только в том случае, когда между топливом и оболочкой есть промежуточный барьер из тугоплавкого металла, предотвращающий образование эвтектики. Первые попытки проверить это предположение проводились на образцах, обернутых ванадиевой фольгой толщиной 0,013 мм и загруженных в оболочку либо из нержавеющей стали 304, либо из инконеля-Х. Оболочка из нержавеющей стали выдержала распухание до выгорания топлива на 1,6 ат.%. Оболочка же из инконеля-Х разрушилась вследствие проникновения сквозь барьерный слой и резкого охрупчивания оболочки. Тот факт, что дисперсионно твердеющие никелевые сплавы охрупчиваются после облучения, подтверждается и другими работами.

В этих работах было также показано, что никелевый сплав хастеллой-Х, представляющий собой упроченный твердый раствор, сохраняет значительную пластичность после высокотемпературного облучения. Поэтому большая часть исследований по биметаллическим трубкам была проведена с этим сплавом. В качестве барьерного слоя использовали вольфрам, осажденный из газовой фазы. На фиг. 11.4 показано поперечное сечение такой трубки. Вольфрам использован вследствие того, что его легко осаждать по существующей технологии. Покрытие имело толщину 50—130 мк.

Результаты, полученные на сплаве хастеллой-Х, покрытом слоем вольфрама, оказались весьма обнадеживающими. В таких двойных трубках была достигнута максимальная степень выгорания топлива на 2,6 ат. %. Основная трудность при изготовлении таких трубок связана со сложностью нанесения качественного покрытия и необходимостью разработки специальных неразрушающих методов контроля, обеспечивающих выявление мелких трещин в покрытии.



Плакирование тугоплавкими металлами, вероятно, позволит предотвратить высокотемпературное распухание металлических плутониевых твэлов в быстром реакторе. Установлено, что эффективность этого метода в значительной степени зависит от качества применяемых для плакирования трубок. При наличии качественных трубок с толщиной стенки 0,25 мм степень выгорания топлива можно довести без разрушения оболочки до уровня выше 2,5 ат. %. Надо надеяться, что такие небольшие видоизменения конструкции твэла, как некоторое увеличение размеров кольцевого зазора для натрия и толщины плакирующего слоя, позволят еще больше повысить максимальную степень выгорания ядерного топлива.